VASP晶格优化应当如何设置，以及VASP晶格优化不收敛时怎样进行排查，在进行能带、态密度、弹性性质和声子计算之前，这两个问题是经常遇到的。晶格优化不仅要降低原子所受到的力，还可能涉及晶胞体积、晶格形状和晶格常数的变化。当参数设置不合适的时候，计算会出现能量来回振荡、原子位置反复移动、晶胞持续收缩，或者达到最大离子步数之后仍未收敛这些情况。排查时，需要把电子自洽、离子运动和晶胞应力这三个部分分开检查，不能只盯着最后一行是否出现了收敛提示。

　　一、VASP晶格优化怎么设置

　　在设置晶格优化以前，需要先明确到底有哪些自由度会被放开。块体材料、表面模型、二维材料和分子体系所采用的方式并不相同。如果把不该变化的真空层或本来应当固定的区域也放开了，晶胞就有可能朝着错误的方向收缩。

　　1、确定需要优化的自由度

　　在【INCAR】当中，通过ISIF这个参数来设定原子位置、晶胞形状和体积是否参与优化。

　　只优化原子位置的时候，可以使用ISIF=2；对于块体材料，需要同时优化原子位置、晶胞形状和体积的时候，常常用ISIF=3。表面或者二维材料，通常不适合让包含真空层的所有晶格方向都自由变化，可以固定晶胞，或者加上适当的约束条件。至于原子是否允许移动，还可以在POSCAR里面，通过Selective dynamics这个选项单独进行控制。

　　2、设置离子优化算法和停止条件

　　在【INCAR】里面设置IBRION、NSW、POTIM和EDIFFG这几个参数，它们分别用来控制优化算法、最大步数、每一步移动的距离以及停止条件。

　　IBRION=2使用的是共轭梯度算法，通常情况下是一个比较稳妥的起点；如果结构本身已经比较接近能量最低点，也可以尝试IBRION=1。NSW需要给出足够多的离子步数，EDIFFG如果设为负值，就表示所有原子受力的绝对值都低于这个数值之后停止，例如EDIFFG=-0.02，意思就是把力作为收敛的判断依据。POTIM控制的是每一步的移动幅度，如果在默认数值附近不太稳定，可以适当调小一些。

　　3、提高晶胞优化所需的精度

　　在【INCAR】当中明确设置ENCUT和PREC，并且在【KPOINTS】里面使用经过收敛测试的K点网格。

　　晶胞体积发生变化的时候，平面波基组会跟着晶胞一起改变，截断能如果设得太低，就可能引入Pulay应力，使得平衡体积和晶格常数出现偏差。做体积优化的时候，可以先从ENCUT不低于POTCAR中最大ENMAX的1.3倍这个程度开始测试，并且使用PREC=Accurate。这并非一成不变的答案，最终还是要比较不同ENCUT和K点密度下面的晶格参数、压力和总能量，看看它们是否稳定。

　　二、VASP晶格优化不收敛怎么排查

　　晶格优化一直不收敛，并不一定是离子优化算法自身的问题。要知道，每一个离子步都要先完成电子自洽，如果电子能量和电荷密度本身就不够稳定，那么得到的力和应力也会跟着波动，晶胞就很难沿着正确的方向收敛下去。

　　1、先检查初始结构和电子自洽

　　打开【OUTCAR】和【OSZICAR】，查看每一个离子步当中的电子迭代次数、总能量的变化、最大受力和压力。

　　如果电子迭代经常达到NELM的上限，或者能量在好几个数值之间来回跳动，那就需要先把电子自洽方面的问题处理好。检查一下原子之间的距离是不是太近了、晶格常数是不是明显不合理、金属体系的展宽方式是否合适，还有磁性体系的ISPIN和MAGMOM是否与材料状态相符。假如初始结构距离最低点实在太远，也可以先把晶胞固定住，对原子位置做一轮预优化，然后再把晶格放开。结构优化通常只能找到初始结构附近的局部最低点，因此初始结构本身是很重要的。

　　2、观察受力是否振荡或者突然变大

　　如果原子在相邻的步骤之间来回移动，最大受力忽高忽低，可以先试着减小POTIM，或者改用更为稳健的IBRION=2。当初始结构比较差、受力非常大的时候，也可以先用IBRION=3做短时间的预优化，等到结构进入比较平缓的区域之后，再切回共轭梯度算法。VASP当中不同的离子优化算法，对初始结构和步长的敏感程度是各不相同的。

　　3、检查晶胞是否出现了异常变形

　　查看【OUTCAR】当中的应力张量、外部压力以及每一步的晶胞参数，判断体积是否在持续缩小、晶格角度是否快速偏离，或者某个方向发生了不合理的拉伸。

　　碰到这些情况的时候，就需要重点检查ENCUT、K点密度和初始的晶格结构。Pulay应力有可能把晶胞推向偏小的体积，而过稀的K点也会让能量与体积的关系变得不够平滑。这时可以提高截断能、加密K点，并且分阶段进行优化。如果晶胞变化已经很大，使用当前的CONTCAR重新开始计算，也有助于建立起一套更适合新晶胞的基组。

　　三、VASP晶格优化结果怎么确认

　　计算显示达到了停止条件，并不代表这个结构一定适合拿去做后续的计算。还需要去检查残余的受力、应力、晶胞的变化以及最终的电子状态，避免把“程序停止了”错误地当成“物理结果已经可靠了”。

　　1、检查最终的受力和应力

　　确认最大的原子受力已经达到了项目自己设定的阈值，同时还要查看剩余的压力和应力分量。如果原子受力已经很小，但晶胞仍然承受着较大的压力，这就说明晶格可能还没有充分优化，或者截断能、K点和外部压力的设置还需要再次调整。

　　2、核对优化前后的结构变化

　　把【POSCAR】和【CONTCAR】里面的晶格常数、晶格角度和原子位置放在一起比较，确认这些变化符合材料本身的结构特征。

　　如果晶胞体积变化得过于剧烈、层间距出现了不正常的缩短，或者对称性发生了难以解释的改变，就需要重新检查初始结构、约束条件以及色散修正等设置。不能仅仅因为最终的能量降低了，就接受一个明显不合理的结构。

　　3、补做一次静态计算

　　将最终的结构作为新的输入，在固定晶胞和原子位置的条件下，重新进行一次高精度的静态自洽计算。进行静态计算的时候，仍然要使用之前验证过的ENCUT、K点、赝势和交换关联泛函，避免优化和最终性质计算采用不一致的势能面。这样做可以重新确认总能量、费米能级和电子收敛状态，也方便后续接着进行能带、态密度或者其他性质的计算。

　　总结

　　VASP晶格优化应当如何设置，以及VASP晶格优化不收敛时怎样进行排查，重点在于同时控制好优化的自由度、离子算法和电子计算的精度。设置时要根据体系选择合适的ISIF，通过IBRION、NSW、POTIM和EDIFFG来控制离子优化，并对ENCUT和K点进行收敛测试。不收敛的时候，应当先检查电子自洽，再去观察初始结构、受力振荡、晶胞变形和Pulay应力。最后还要核对CONTCAR的结构、残余压力和最大受力，并补做一次高精度的静态计算，才能判断晶格优化是否已经真正可靠。