在使用VASP进行材料模拟时，结构优化不收敛是许多用户经常面临的难题。表面上看只是“收敛失败”提示，但实际背后可能涉及势能面陡峭、初始结构异常、优化算法选择不当或步长设置不合理等多个因素。只有逐步排查并理解优化算法内部机制，才能有效解决这个问题，确保模拟顺利进行。

　　一、VASP结构优化为什么不收敛

　　结构优化收敛的本质，是力、能量和几何结构同时满足某些阈值条件，任何一项偏离都可能导致优化中断。

　　1、初始结构应力过大

　　若输入结构离真实局部极小点较远，起始原子间距过短或过长，会导致体系初始应力过大，引发振荡甚至发散。

　　2、势能面陡峭或多极小点

　　部分材料体系的势能面非常复杂，如含缺陷、表面或非晶体系，容易陷入局部极小值，优化过程震荡剧烈，难以稳定收敛。

　　3、力收敛标准设置过于严苛

　　若INCAR文件中的EDIFFG设置得过小（如−0.001 eV/Å以下），体系可能需要非常多步才能满足条件，或始终无法达标。

　　4、K点或截断能过低

　　若KPOINTS或ENCUT设置不足，计算误差大，力与能量波动显著，导致优化过程中出现“虚假极值”或振荡，无法顺利推进。

　　5、优化算法选择不匹配体系特性

　　不同体系适用不同优化器，如IBRION=2（准牛顿法）对简单晶体适配良好，但对大体系或复杂结构可能效率低下。

　　6、原子间强排斥引发数值不稳定

　　若结构中存在原子间距小于1Å的情况，力场剧烈，数值计算中产生“NaN”或异常能量，直接导致优化失败。

　　二、VASP优化算法与步长应怎样调整

　　针对不同问题类型，需从优化算法的选择、步长控制与参数设定等方面入手逐一调优。

　　1、合理选择IBRION算法

　　可尝试切换优化器，如IBRION=1（共轭梯度法）适合大体系，IBRION=3（振动模式预估）用于粗优化，遇不收敛时不妨测试不同策略。

　　2、适当设置POTIM步长

　　POTIM控制每步结构变化幅度，默认值为0.5，若结构剧烈震荡，可尝试减小为0.2甚至0.1，以平缓推进优化过程。

　　3、放宽力收敛标准初步收敛

　　将EDIFFG设为−0.05或−0.1等较宽松值，先完成一次粗优化，再以较严标准进行二次精修，有利于快速稳定收敛。

　　4、增加离子优化步数上限

　　NSW默认值为60，较大体系建议设为150或200以上，避免中途被强行终止优化。

　　5、使用“预优化+正式优化”策略

　　先用低精度（低K点、低ENCUT）快速预优化，得到相对合理结构后，再切换至高精度设置进行最终优化，兼顾效率与精度。

　　6、限制部分原子不参与优化

　　通过设置【SELECTIVE DYNAMICS】选项可冻结某些子结构原子，只优化关键部分，降低自由度，有助于提升收敛速度。

　　三、进阶技巧提升VASP结构优化稳定性

　　除了调整算法与参数外，还可引入更多进阶策略，进一步提高复杂体系的优化成功率。

　　1、检查初始结构对称性

　　使用【vaspkit】或【Materials Studio】等工具可自动检测结构对称性、键长合理性，避免一开始就引入结构病态。

　　2、使用预处理程序优化初始结构

　　如使用【USPEX】、【ASE】、【ISOTROPY】等工具生成更接近稳定态的初始结构，可明显提升优化成功率。

　　3、在POSCAR中微调原子坐标

　　将距离过近的原子手动拉远，或对有轻微交叠的问题区域进行坐标微调，是处理强排斥错误的直接手段。

　　4、使用VDW修正函数避免非物理吸引

　　对分子或层状结构引入VDW相互作用修正（如vdW-DF、DFT-D3），可改善优化过程中能量波动问题。

　　5、绘制能量随步数变化曲线

　　利用OUTCAR或OSZICAR提取每步能量，判断是否出现周期性震荡或“平台期”，帮助判断问题属于局部极小还是数值发散。

　　6、考虑更换计算参数或重构结构

　　若多种优化策略均失败，可尝试更换赝势库、提高ENCUT精度，或干脆换一种建模方式（如超胞→原胞）规避问题源。

　　总结

　　VASP结构优化无法收敛的根本原因通常在于结构初始状态异常、优化路径不畅或算法设置不匹配。通过有策略地调整优化器类型、步长控制、力收敛标准、原子约束方式以及逐步优化方法，不仅能提升收敛成功率，也为后续电子结构计算打下坚实基础。对复杂体系而言，结构优化是一场“稳扎稳打”的调参艺术，切勿强求一步到位，而应以分阶段推进、逐步收敛为最佳实践路径。